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宮川 和也; 中田 弘太郎*; 柏谷 公希*; 諏訪 由起子*
no journal, ,
陸化した厚い海成堆積層の地下深部には、堆積時に間隙に取り込まれた海水が埋没続成過程で変質したと考えられる地下水が存在することがあり、このような場は、地層の隆起・侵食を経ても天水浸透流の影響を受けていないと考えられるため、地下水流動が緩慢な場であると判断される。天水との混合が見られない深部地下水中のCl濃度の変化の主要因は、鉱物からの脱水や圧密による間隙水の上方移動などが考えられているものの、定量的な理解が十分ではない。本研究では、生物起源シリカ(オパールA)の相変化に伴う脱水反応に着目し、これに伴う脱水量および周囲の水との酸素水素同位体交換反応の定量的な評価を目的とした模擬試験を実施した。その結果、オパールAから石英に至る相変化を確認し、オパールAのシラノール基に由来する含水率が2.7%となった。珪藻化石の含水率と整合的であることから、続成作用によるオパールAから石英への相変化に伴う脱水量を定量的に評価できたと考えられる。本成果は、経済産業省資源エネルギー庁委託事業「令和3年度高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業(JPJ007597)(岩盤中地下水流動評価技術高度化開発)」の一部である。
出井 俊太郎; 舘 幸男; 天野 由記; Francisco, P. C. M.; 杉浦 佑樹; 高橋 嘉夫*
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高レベル放射性廃棄物中に含まれるセレン(
Se;約30万年)は、岩盤への収着分配係数が小さいため、地層処分の核種移行評価上は遅延効果が期待できない核種として位置付けられている。一方で、二次鉱物生成に伴う共沈反応は、セレンの移行遅延に寄与する反応として期待できる可能性がある。本研究では、セレンの移行遅延に関する天然事例研究として、北海道幌延地域で得られた深部堆積岩を対象にセレンの長期的な収着・保持メカニズムを明らかにすることを目的とした。セレンの存在形態および局所構造を明らかにするために実施した逐次抽出試験と
XAFS分析の結果から、セレンが黄鉄鉱の結晶構造中の硫黄と置換する形で取り込まれていることが明らかになり、黄鉄鉱の共沈反応によってセレンが岩盤中に保持されていることが示された。以上の結果より、深部堆積岩中では、共沈反応によりセレンが移行しづらい形態で岩盤に保持される可能性が示された。
武田 匡樹; 大野 宏和
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地下深部に立坑や坑道を掘削した際にその周辺岩盤に発達する掘削損傷の割れ目は主要な物質移行経路となる可能性があるため、地層処分における母岩の核種移行評価を行う上で遅延性能を評価する際に重要である。本研究では掘削損傷領域の物質移行特性を評価するために、幌延深地層研究センターの地下施設周辺に発達する掘削損傷領域を対象とした原位置トレーサー試験を実施した低収着性のトレーサーであるフルオレセインナトリウムを使用し孔間のトレーサー試験を実施した結果、(1)掘削損傷領域には相対的に移行経路なりやすい割れ目となりにくい割れ目が不均質に分布する可能性、(2)坑道埋め戻し後にに生じ得る岩盤と坑道との境界部が掘削損傷領域の割れ目と比べ、相対的に選択的な物質移行経路となる可能性が抽出された。
宮川 和也; 柏谷 公希*; 小村 悠人*; 中田 弘太郎*
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厚い海成堆積層の深部には、地層の堆積時に取り込まれた海水が埋没続成過程で変質したと考えられる地下水が存在することがあり、このような場は、地層の隆起・侵食を経ても天水浸透の影響を受けず、地下水流動が緩慢であると判断される。続成過程では、ケイ酸塩からの脱水などにより間隙水の塩濃度の低下などの変化が生じると考えられている。しかしながら、鉱物からの脱水反応のみでは水質変化を定量的に説明できず、水質進化の過程が明らかではない。本研究では、埋没過程におけるケイ酸塩からの脱水反応および圧密による間隙水の上方移動を考慮した解析モデルを構築し、埋没過程で生じ得る間隙水の水質進化について検討した。その結果、オパールAから石英に至る脱水反応の影響及び粘度鉱物からの脱水影響を強く受けた水質の2つの傾向が確認され、ボーリング調査による観測結果と近い値を示した。このことから、天水との混合を経ずとも、埋没続成過程において、低塩濃度且つ酸素同位体比が海水より重い水質が形成され得ることが確認された。本成果は、経産省資源エネルギー庁委託事業「令和3年度高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業」の一部である。
鏡味 沙耶; 横山 立憲; 笹尾 英嗣; 湯口 貴史*; Chang, Q.*
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花崗岩の割れ目頻度分布は、起源マグマの化学組成が異なる岩相の違いで変化することが報告されており、マグマの組成を区別する指標として、全岩の初生Sr同位体比が有効である。アパタイトは、Rbが不適合元素であるため、そのSr同位体組成は初生的な組成を示す可能性が高い。したがって、本研究では、LA-ICP-MSによるアパタイトの局所Sr同位体分析手法の開発を進めた。脱溶媒した溶液と固体試料をICPへ導入する手法を採用し、溶液の同位体分析から固体試料分析の同位体差別効果の補正を試みた。また、N
ガスを導入系に混合させるラインを整備し、酸化物生成率の抑制とSrのイオン化効率の向上を図った。アパタイト標準試料を対象に分析した結果、先行研究と整合的な結果が得られた。さらに、これらの試料よりもSr濃度が低く、約100mの粒径をもつ未知試料の分析も可能であることが確認された。開発した手法は、起源マグマの化学組成の違いを評価可能にし、また、化学的・地質学的情報と組み合わせて議論することで、岩相と割れ目の頻度分布の関係性に制約を与えられると考えられる。
市川 希*; 浜本 貴史*; 笹本 広; 市毛 悟*; 川喜田 竜平; 藤崎 淳*
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高アルカリ条件における緩衝材の変質挙動評価のモデルの妥当性評価のため、バッチ式反応試験と試験結果のモデル化を試みた。バッチ式反応試験では、セメントからの溶脱水を模擬した溶液(Region I溶液: 0.2MのNaOHとKOHの混合液でpH13程度及びRegion II溶液: 0.016MのCaOH溶液でpH12.5程度)とベントナイト(Kunigel V1及びKunipia F)を液固比50mL/g, 25
Cまたは50Cの条件で、最長で2年間反応させた。その結果、例えば、Region I溶液とKunipia Fを50Cで反応させた試験では、反応に伴いモンモリロナイトのピーク強度がやや低下し、1.4年経過後以降では、フィリップサイトと推定される微量の二次鉱物の生成が推定された。この例を対象にモデル化を試みたところ、緩衝材の変質挙動としてモンモリロナイトの溶解量に着目した場合、モンモリロナイトの溶解及びイオン交換反応を考慮することで、概ね試験結果と整合した。一方、二次鉱物の沈殿反応を考慮した場合、整合しなかった。二次鉱物の沈殿に係る反応速度式のパラメータを対象とした感度解析の結果、不整合の要因は対象としたパラメータに依存するものではないことが示唆された。
田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美; 福山 賢仁*; 小原 義之*; 香西 直文
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本研究では、ラジウム(Ra)を含む坑水を用いて微生物が形成するMn(IV)酸化物へのRa吸着実験を行った。Raに対する固液分配係数Kdを求めた結果、2.8
10
mL/gという非常に高い値が得られた。このことは、生物性Mn(IV)酸化物がRaを非常に強く吸着し、坑水からのRa除去に対して有効であることを示している。それと同時に、環境動態の観点からはRaのホスト相となり得ることを示している。同様に、Baに対するKdは2.410
mL/gとRaほどではないがかなり高い値であった。Baはイオン半径の類似性からRaのアナログ元素としてしばしば用いられてきたが、このように両者のKdには一桁程度の違いがあることが明らかとなった。一方、Srに対するKdは1.410
mL/gという値が見積もられ、Baよりもさらに二桁低い値となった。
山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; et al.
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ラジウム(Ra)は環境汚染や放射性廃棄物処理の観点から重要な元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、比較的高濃度の試料が必要な分光法は適用できず、分子レベルでの情報は殆ど得られていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、さらに第一原理計算を実施することで、Raは粘土鉱物の層間に脱水して吸着していることを明らかにした。この結果は、これまでの研究結果である環境試料の分析と整合的である。以上の結果は、粘土鉱物にRaが強く固定されることを示唆しており、Raの環境動態解明や環境中Raの除去手法開発等に資する。